Методы количественной обработки экспериментальных оптико-спектроскопических данных

Как видно из всего вышеизложенного, знание возможно более точных значений оптических постоянных материалов в возможно более широком диапазоне частот имеет большое научное и практическое значение. Однако при значениях показателя поглощения свыше 0.0001 прямое независимое измерение значений показателя преломления становится невозможным (слишком мало энергии излучения спектрального источника начинает проходить через измерительную призму). При значениях показателя поглощения свыше 0.001 становится невозможным и надежное измерение характеристик поглощения (коэффициент пропускания образца толщиной всего лишь 1 мм становится менее 10%). В этих условиях един-

 

Рис. 22. Сравнение контуров n(w) и k(w) вблизи частоты w ₀ единственного осциллятора при значениях s / w ₀, равных нулю (модель Друде) и 0.035 (модель свертки). Значения S / w ₀², g / w ₀ и те же, что и на рис. 15.

 

ственной надежно измеряемой оптической функцией становится энергетический коэффициент отражения, зависящий, согласно уравнениям (2.2.3) или (2.2.5а,б), от обеих оптических постоянных. Проблема, однако, заключается в том, что при обычном измерении коэффициента отражения исследователь получает для каждого конкретного значения частоты одно уравнение (например, уравнение вида (2.2.3)) с двумя неизвестными. Таким образом, задача не имеет решения без привлечения независимой дополнительной информации. Отсюда возникает необходимость либо в получении такой дополнительной информации чисто экспериментальным путем, либо в специальных вычислительных методах извлечения физически значимых и практически важных данных об оптических постоянных из стандартных «сырых» экспериментальных данных о коэффициенте отражения.

Методы двух углов и двух поляризаций

Для не слишком больших значений показателя поглощения существуют два разных метода прямого вычисления оптических постоянных из экспериментальных данных о коэффициенте отражения (см., например, [24]). Оба они основаны на том, что уравнения Френеля позволяют получить при наклонном падении луча два разных значения при одной и той же частоте (см. уравнения (2.2.5а,б) и рис. 10). Метод двух углов основан на измерении коэффициента отражения при одной и той же поляризации луча, но при двух существенно различных и притом далеких от нормали углах падения. Метод двух поляризаций основан на измерении коэффициента отражения при одном и том же далеком от нормали угле падения, но при двух разных поляризациях луча. Таким образом, оба метода позволяют получить для каждого конкретного значения частоты два уравнения с двумя неизвестными, которые таким образом могут быть решены относительно оптических постоянных. Эти методы достаточно успешно применяются в интервале значений показателя поглощения от 0.0001 до 0.01. Однако при существенно больших значениях показателя поглощения (особенно при ) погрешность расчета по порядку величины приближается к самим вычисляемым значениям оптических постоянных. Следовательно, эти методы непригодны для использования в широких диапазонах частот, включающих области фундаментального поглощения. Для таких областей были разработаны два других метода, свободные от ограничений по значениям показателя поглощения и предназначенные для обработки массивов значений , измеренных при одном угле падения (обычно близком к нормали) и одной поляризации луча или при естественном излучении (предполагая при этом, что для угла падения, близкого к нормали, ).

Метод Крамерса-Кронига

Метод Крамерса-Кронига базируется на использовании соотношения Крамерса-Кронига (3.1.5) для фазового угла. Существенно, что это соотношение предусматривает интегрирование от нуля до бесконечности, а экспериментальный спектр отражения , подлежащий обработке, всегда известен только в конечном (притом обычно не слишком широком) диапазоне частот. Поэтому процедура вычислений строится на разбиении интеграла в (3.1.5) на три, средний из которых имеет конечные пределы и соответствует измеренному диапазону частот :

6.2.1)

Для первого и третьего интегралов, соответствующих неизмеряемым спектральным диапазонам и , должны быть подобраны какие-то подходящие модельные функции и , задающие ожидаемую дисперсию в этих диапазонах. Предполагаемый вид этих модельных функций и является той независимой дополнительной информацией, которая необходима для решения задачи вычисления оптических постоянных.

Например, вид в области энергий свыше 30 эВ часто аппроксимируется степенной функцией вида

где C - константа, а показатель степени k подбирается в пределах 3 < k < 4.

Уточнение вида модельных функций и значений их параметров производится с помощью привязочных точек, для которых значения фазового угла известны из независимых соображений (например, во всей области высокой прозрачности фазовый угол по определению равен нулю) или измерений. В литературе описано множество версий метода Крамерса-Кронига, различающихся выбором модельных функций, спектральной областью применения и степенью надежности вычисления значений оптических постоянных. Известно, что в целом результаты применения метода Крамерса-Кронига весьма чувствительны к локальным ошибкам анализируемого спектра отражения. Наличие таких ошибок может привести к получению ложных экстремумов в спектрах оптических постоянных.

Значения фазового угла, полученные с помощью уравнения (6.2.1), используются вместе со значениями для расчета спектров оптических постоянных с помощью формул

(6.2.2а)

и

(6.2.2б)

Как и в случае двух предыдущих методов, получаемые с помощью метода Крамерса-Кронига результаты целиком ограничиваются спектрами оптических постоянных. Если исследователю нужно найти не только спектры оптических постоянных как таковые, но также значения частот и интенсивностей полос, перекрывающихся между собой в сложном спектре мнимой части диэлектрической проницаемости, он должен разложить этот спектр на такие индивидуальные полосы с помощью уже какого-то другого, независимого метода разложения. В этом случае итоговая погрешность расчета параметров полос будет равна сумме погрешностей

метода вычисления оптических постоянных (в частности, метода Крамерса-Кронига) и метода разложения сложного спектра.