Классическое и квантовое описание оптического поля

Глава I

Глава II

 

Глава III

 

Нелинейные восприимчивости

§14. НЕЛИНЕЙНАЯ СВЯЗЬ МЕЖДУ ПОЛЯРИЗАЦИЕЙ И ЭЛЕКТРИЧЕСКИМ ПОЛЕМ

 

Средний (макроскопический) дипольный момент единицы объема вещества (поляризация) определяет многие электродинамические (в том числе и оптические) свойства среды. В немагнитных диэлектриках поляризация вещества зависит от конкретных параметров среды, на которую воздействует внешнее поле . Даже в статическом поле как функция может быть довольно сложной (например, в сегнетоэлектриках[2]). Однако в большинстве случаев для относительно простых диэлектриков наведенная в среде поляризация представляется в виде ряда по степеням поля:

 

(14.1)

 

 

Первое слагаемое описывает линейные свойства вещества, а - линейная восприимчивость. Для относительно слабых электрических полей достаточно учитывать лишь этот первый член, и в таком случае можно определить диэлектрическую постоянную

 

. (14.2)

 

Слагаемые и описывают нелинейные свойства вещества. Они представляют собой вклад в нелинейную поляризацию, а коэффициенты и называются нелинейными восприимчивостями. Разложение в ряд по степеням поля (14.1) возможно в том случае, если существует малый параметр, например, если величина внешнего поля значительно меньше величин характерных электрических полей в веществе: внутриатомных полей, величины пробойного поля в полупроводнике и диэлектрике и др.

В переменном электрическом поле, в том числе и в световой волне, существенным становится эффект запаздывания: поляризация в определенный момент времени зависит не только от электрического поля в этот же момент, но и от полей в предыдущие моменты времени. Следовательно, поляризация есть функционал от поля . Однако для слабых полей в указанном выше смысле такой функционал тоже можно представить в виде ряда (14.1). Необходимо лишь правильно учесть периодический характер электромагнитных волн. Это особенно просто сделать для линейной поляризации. Действительно, стационарная монохроматическая волна частоты и амплитуды индуцируют в веществе волну поляризации той же частоты и амплитуды , так что в линейном приближении имеем

 

, (14.3)

 

то есть точно такую же зависимость, как и в статическом поле, с той лишь разницей, что линейная восприимчивость теперь является функцией частоты , причем согласно (13.2) она определяет зависящую от частоты диэлектрическую проницаемость .

Для того чтобы определить поляризацию от всех монохроматических волн в определенный момент времени, достаточно составить сумму

 

, (14.4)

 

где суммирование ведется по положительным и отрицательным частотам волн, распространяющихся в веществе. Для волнового “пакета” есть фурье-компонента от переменного электрического поля , задаваемого выражением

 

,

 

и в этом случае в (14.4) необходимо суммирование заменить соответствующим интегрированием, а именно:

 

 

По мере увеличения амплитуды электрического поля становится важным взаимодействие волн друг с другом, и принцип суперпозиции оптики нарушается. Вид нелинейной зависимости (14.1) подсказывает, что наведенная в среде нелинейная поляризация при распространении двух волн с частотами и и амплитудами и должна иметь вид

 

. (14.5)

 

В данном случае волна поляризации возникает на частоте , естественно, такая же волна может возникнуть и на частоте . Если в веществе распространяются несколько волн, то необходимо составить между ними всевозможные парные комбинации типа (14.5) и затем сложить, так что окончательно получим

 

, (14.6)

 

где суммирование ведется по всем положительным и отрицательным частотам.

Для волновых “пакетов” сумму надо заменить на соответствующий интеграл.

С квантово-механической точки зрения, такой процесс взаимодействия означает “уничтожение” двух квантов и и “рождение” кванта .

Аналогично (14.6) определяют нелинейную восприимчивость третьего порядка

 

(14.7)

 

и последующих – четвертого, пятого и т.д.

До сих пор мы предполагали (для простоты анализа), что направления полей и поляризации одинаковы, и учет их в анизотропных средах становится весьма существенным. В этом случае каждая из величин , и обозначает тензоры соответствующих порядков:

 

. (14.8)

 

Число отличных от нуля компонент тензоров ; ; ; … определяется исключительно точечной группой симметрии кристалла, причем в этом смысле они полностью соответствуют пьезоэлектрическим тензорам[2], например в кристаллах с центром инверсии .

 

§15. КЛАССИФИКАЦИЯ НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИХ ЭФФЕКТОВ

 

Изучая общие свойства нелинейных восприимчивостей, изложенные в предыдущем параграфе, можно сделать ряд заключений. Именно из (14.7) и (14.8) следует, что

 

; (15.1)

 

Аналогичные соотношения имеют место для нелинейной восприимчивости .

Из определений (14.7) и (14.8) видно, какие нелинейные восприимчивости “ответственны” за тот или иной нелинейно-оптический эффект. Действительно, согласно (14.2) описывает показатель преломления и коэффициент поглощения : . Далее, описывает сложение частот , а - явление электрооптического эффекта. Нетрудно видеть, что обозначает процесс генерации второй гармоники, а - изменение амплитуды основной волны за счет генерации второй гармоники. Коэффициент описывает эффект выпрямления.

Здесь уместно остановиться еще на одном свойстве тензора , введенном Клейнманом[7].Допустим, что во всем диапазоне частот кристалл прозрачен (отсутствует поглощение). Тогда поляризация среды в некоторый момент времени полностью определяется значением электрических полей в тот же момент:

 

. (15.2)

 

Это выражение можно записать в виде

 

;

, (15.3)

 

откуда следует, что все компоненты , отличающиеся друг от друга перестановкой индексов, равны между собой (правило Клейнмана). Возможность представить поляризацию как градиент потенциальной функции следует из того, что работа по замкнутому контуру равна нулю:

 

 

Эта ситуация аналогична консервативным силам в механике.

В результате проведения полного анализа с учетом частотной зависимости [7] можно получить условие для области прозрачности

 

, (15.4)

 

где . Из условия (15.4) видно, что , а , то есть коэффициенты, ответственные за электрооптический эффект и эффект выпрямления, равны.

Теперь кратко перечислим основные результаты, относящиеся к нелинейной восприимчивости . Свойства (4.1) и (4.8) легко обобщаются и в этом случае. Смешение частот описывает восприимчивость , причем описывает генерацию гармоники , а - самофокусировку, самоканализацию волн и двухфотонное поглощение. Далее, - квадратичный эффект Керра, - комбинационное рассеяние волны частоты в волну частоты и т.д.

Заметим, что в (15.2) можно переставлять местами два последних индекса, поэтому иногда удобно применять обозначения

 

; ;

; ; (15.5)

; ;

 

и тогда (15.2) можно представить как произведение матриц

 

. (15.6)

 

Например, для кристалла (КДР), который относится к тетрагональной системе и имеет точечную группу симметрии , ненулевыми компонентами являются , и , то есть всего две. Однако согласно правилу Клейнмана . Таким образом, лишь один из элементов тензора нелинейной восприимчивости, именно , определяет все нелинейно-оптические свойства КДР в области прозрачности.

Для оценки восприимчивостей в простых диэлектриках воспользуемся следующим рассуждением: когда внешнее поле сравнивается с внутриатомным , то смещение зарядов будет порядка постоянной решетки (или боровского радиуса ), поэтому средний дипольный момент единицы объема . Таким образом, из (14.1) видно, что ; далее, , , .

 

 

§16. МОДЕЛЬ АНГАРМОНИЧЕСКОГО ОСЦИЛЛЯТОРА

 

Для расчета линейной части поляризации вещества полезной оказалась модель гармонического осциллятора, применяемая в настоящее время при расчете ионной поляризуемости кристаллов. Качественно ее можно применять для оценки электронной поляризуемости. В этом случае электроны вещества выступают как гармонические осцилляторы, обладающие собственными частотами, которые соответствуют наблюдаемым спектральным линиям. Переменное электрическое поле, действуя на оптический электрон, вызывает вынужденные колебания гармонического осциллятора. Положим, что – заряд электрона, - его масса, а – собственная частота. Под действием электрического поля частоты и амплитуды электрон отклоняется в сторону действия поля, а изменение его координаты во времени описывается уравнением Ньютона

 

, (16.1)

 

где - постоянная затухания. Частное решение уравнения (16.1), описывающего вынужденные колебании, имеет следующий вид

 

(16.2)

 

Таким образом, с каждым электроном связан дипольный момент

., (16.3)

где введена функция

, (16.4)

для которой справедливо условие

 

 

Обычно величину

 

. (16.5)

 

называют коэффициентом поляризуемости.

Коэффициент линейной восприимчивости связан с коэффициентом поляризуемости, и эта связь особенно проста для газа

 

, (16.6)

 

где - число электронов в единице объема. Для плотной среды она сложнее, но принципиально ничего не меняется. Если в атоме, молекуле или элементарной ячейке кристалла имеется несколько электронов, обладающих различными частотами и число электронов с частотой есть , то вместо (16.5) следует использовать общую формулу

, (16.7)

 

где (16.8)

 

Выражения (16.6), (16.7) описывают зависимость от частоты линейной восприимчивости , а, следовательно, диэлектрической проницаемости , коэффициента поглощения “ ” и показателя преломления вещества “ ”, которые определяются формулой . Именно таким путем удается объяснить эффект аномальной дисперсии – зависимость показателя преломления от частоты, причем все рассматривается в рамках классической механики.

Хотя квантовая механика построена на совершенно новых принципах, однако применение ее к данной задаче не меняет качественного описания на основе механики Ньютона. Изменения в основном коснулись количественных характеристик, а именно: выражение (16.7) сохраняет свой вид за исключением того, что собственную частоту необходимо заменить частотой перехода:

 

, (16.9)

 

где и - энергетические уровни атома, молекулы или какой-либо другой квантовой системы. Число электронов с частотой также должно быть заменено новым числом

 

, (16.10)

 

Называемым силой осциллятора, которая для этого электрона определяется вероятностью спонтанного перехода из состояния в состояние с энергией и выражается формулой [5]:

 

, (16.11)

 

то есть в конечном счете определяется интенсивностью спонтанного излучения с соответствующего уровня энергии. Если в квантовой системе полное число электронов равно , то

 

. (16.12)

 

Например, для атома водорода при переходе соответствующая сила осциллятора равна 0,4162. Поскольку в этом случае , то всем остальным переходам, в том числе и переходам из непрерывного спектра на уровень , соответствует сумма сил осцилляторов, равная 0,5838.

По мере увеличения амплитуды электрического поля возрастает амплитуда колебаний осциллятора. Особенно сильно это проявляется в условиях, близких к резонансу, в которых уже необходимо учесть ангармонизм колебаний. Поэтому для описания нелинейной части поляризации вещества полезной оказалась модель ангармонического осциллятора. В связи с этим вместо уравнения (16.1) будем иметь

 

 

, (16.13)

где ангармоничность колебаний учитывается слагаемыми и , причем каждое последующее слагаемое дает вклад, значительно меньший предыдущего: , где - амплитуда колебаний осциллятора.

Если гармонический осциллятор подвергается воздействию нескольких переменных электрических полей, то каждое из полей действует независимо от другого и конечная координата осциллятора есть простая сумма отклонений для каждого поля в отдельности. Однако эта независимость уже не имеет места для ангармонического осциллятора, сколько малыми ни были бы величины и т.д.

Пусть электрон находится в поле двух электрических волн с частотами и и с амплитудами и . Тогда решить уравнения (16.13) можно методом последовательных приближений, полагая, что

 

, (16.14)

 

где Подставляя (16.14) в (16.13) и ограничиваясь первыми слагаемыми в наинизшем нелинейном приближении, получим следующую систему уравнений:

 

; (16.15)

; (16.16)

. (16.17)

 

Решение уравнения (16.15) имеет вид, аналогичный (16.2),

 

(16.18)

Или в более компактной форме

 

, (16.19)

где .

Подставляя (16.19) в уравнение (16.16), получим его решение в следующем виде

 

, (16.20)

 

где . Из (16.20) видно, что ангармонический осциллятор испытывает колебания на удвоенный частотах и (вторые гармоники), на суммарных и разностных частотах (комбинарные частоты), а также имеется постоянное во времени смещение (эффект выпрямления). С каждым таким колебанием связан соответствующий дипольный момент , и по аналогии с линейной восприимчивостью (16.6) можем записать нелинейную восприимчивость:

 

. (16.21)

 

Заметим, что резко возрастает при резонансах , , .

Прохождение через вещество одной волны приводит к эффекту генерации второй гармоники – волны на частоте , и этот процесс будет описываться с учетом (16.4) нелинейной восприимчивостью следующим образом:

 

. (16.22)

 

Аналогичным путем выводится нелинейная восприимчивость . В последнем случае надо рассматривать взаимодействие трех волн с частотами и амплитудами . Конечный результат имеет вид

 

, (16.23)

 

где частоты , и принимают значения .

Из (16.23) видно, что нелинейная восприимчивость третьего порядка резко меняется в следующих резонансных случаях: .

Рассмотренные особенности изменения нелинейных восприимчивостей и в зависимости от частоты сохраняются и при более правильном расчете на основе квантовой механики. Однако такие расчеты имеют громоздкие формулы [6]. Модель ангармонического осциллятора хорошо описывает нелинейные свойства твердых тел в области инфракрасных частот, где основную роль играют оптические ветви колебаний кристаллов. Нетрудно видеть из вышеприведенных формул, что

.

Аналогичную связь можно найти и для . Полученные и обобщенные результаты распространяются на трехмерный случай [8].

 

§17. ОБЩАЯ ТЕОРИЯ НЕЛИНЕЙНЫХ ВОСПРИИМЧИВОСТЕЙ ДЛЯ ПРОИЗВОЛЬНОЙ КВАНТОВОМЕХАНИЧЕСКОЙ СИСТЕМЫ

 

Эволюция произвольной квантовомеханической системы во времени описывается уравнением для матрицы плотности

 

, (17.1)

 

где гамильтониан относится к взаимодействию системы с внешним полем. Формальный вывод решения уравнения (17.1) можно получить путем следующего рассмотрения. В дальнейшем удобно использовать новые операторы, которые определяются правилами

; (17.2)

. (17.3)

 

Это так называемые операторы Лиувилля, действующие согласно этим правилам в пространстве обычных операторов (а не волновых функций), в связи с чем и называются супероператорами. Уравнение для матрицы плотности в этих обозначениях запишется в виде

 

. (17.4)

 

Переход к представлению взаимодействия можно совершить, вводя новую матрицу плотности

 

, (17.5)

 

для которой уравнение (17.4) преобразуется в

 

; (17.6)

. (17.7)

 

Общее решение уравнения (17.6) представляют в виде ряда (в чем легко убедиться непосредственной проверкой):

 

. (17.8)

 

Возвращаясь к исходному виду, получим для матрицы плотности общее решение в окончательном виде

. (17.9)

Это решение совместно с общим выражением для средней плотности тока

 

, (17.10)

 

В дипольном приближении , где - дипольный момент квантовой системы. Поэтому из (17.10) с учетом (17.9) и формулы (17.3) видно, что наведенный ток представляется в виде ряда по степеням электрического поля.

Если квантовая система замкнута, то супероператор просто определяется через матричные элементы гамильтониана согласно (17.2). Однако в ряде случаев (газ атомов или молекул, парамагнитные ионы в кристалле, оптические центры в твердых телах) квантовая система может быть разделена на две части: малую (подсистема) и большую (резервуар).

В подсистему могут быть включены парамагнитные ионы, которые можно иногда считать изолированными друг от друга, но тем не менее с каждым ионом путем сверхтонкого взаимодействия связано некоторое количество соседних ядер (ион хрома в решетке корунда взаимодействует с ядрами алюминия).

В большую часть – резервуар – включен весь остальной кристалл (или его часть – фононы, магноны и т.д.). Для подсистемы степени свободы во времени меняются в соответствии со взаимодействием отдельных ее частей (ион плюс ядра). Для резервуара степени свободы практически не зависят от наличия подсистемы, так что будем полагать, что резервуар находится в состоянии теплового равновесия.

При таком подходе к вычислению “отклика” среды на внешнее воздействие необходимо знать лишь матрицу плотности подсистемы. Поэтому предварительно проводят усреднение интересующих величин в зависимости от состояния резервуара и тем самым исключают из рассмотрения степени свободы резервуара. Этот подход применяется в теории релаксации [10], и именно с этой целью удобно использовать методику супероператоров.

В общем случае взаимодействие подсистемы и резервуара приводит к перенормировке уровней энергии подсистемы и смешиванию ее состояний. Супероператор для подсистемы не сводится к виду (17.2). Лишь в простых случаях (невырожденные системы, малые взаимодействия) происходит сдвиг уровней подсистемы и появляется экспоненциальное затухание возбужденных состояний. Иными словами, для подсистемы, взаимодействующей с термостатом, справедливо описание с помощью неэрмитового гамильтониана. В общем случае, особенно когда имеет место вырождение уровней, супероператор никакому гамильтониану не соответствует, а имеет сложную структуру.

Для невырожденных систем с затуханием действие супероператора сводится к следующему правилу:

 

, (17.11)

 

где , - энергетический спектр подсистемы; , - полуширина энергетического уровня .

В этом случае для монохроматических полей матрица плотности (17.9) принципиально вычисляется до конца. Вычисления носят простой характер, однако сложность и громоздкость окончательных выражений увеличивается с ростом порядка приближения по степени поля. Приведем конечные формулы. В дипольном приближении вместо тока вычисляют макроскопический дипольный момент :

 

, (17.12)

 

где - концентрация “центров”; - оператор дипольного момента центров. Подставляя в (17.12) матрицу плотности (17.9) и производя вычисления с учетом (17.11), получаем выражение

, (17.13)

где структура первых трех слагаемых представлена формулами (14.4), (14.6) и (14.7) с учетом тензорного характера восприимчивостей типа (14.8). Восприимчивости первых двух порядков имеют вид:

 

; (17.14)

. (17.15)

 

Здесь - операция перестановки величин.

Как видно из последней формулы и из классического результата (16.21), частотная зависимость квантово-механической системы количественно отличается от восприимчивости классической системы, хотя качественно они соответствуют друг другу. Для восприимчивости третьего порядка приведем лишь выражение, ответственное за генерацию третьей гармоники:

 

. (17.16)

 

Интересно сравнить классическое выражение (16.23) и последнее (17.16). Оба содержат резонансы при , , (для классики: ). Однако промежуточный резонанс имеет место лишь для квадратичного ангармонизма, который довольно часто отсутствует. Кроме того, видно, что резонанс на основной частоте обладает особенностью третьего порядка для анграмонического осциллятора, тогда как для квантово-механической системы (атом, молекула) эта особенность первого порядка.

 

Глава IV

 

Уравнение движения.

Эволюция механической системы однозначно определяется её состоянием в начальный момент времени и динамическими уравнениями Ньютона:(d/dt) p = f, где p =m v есть импульс материальной точки, m-её масса, а f -сила, действующая на неё.

Критерий измеримости.

Не существует принципиальных ограничений на точность и одновременность измерения физических величин, определяющих динамику механических систем.

 

 

Постулат тождественности

Существует два различных типа элементарных частиц: фермионы и бозоны. Фермионы (электроны, протоны, нейтроны и др.) описываются антисимметричными волновыми функциями относительно перестановки их координат. Бозоны (фотоны, пионы и др.) описываются симметричными волновыми функциями. (На примере двух частиц это можно записать так: y(х₁,x₂)=±y (x₂,x₁), где знак минус берётся для фермионов, а знак плюс для бозонов). Фермионы обладают полуцелым спином, бозоны имеют целый спин.

 

 

Глава I

Классическое и квантовое описание оптического поля

 

 

§ 1. КОМЕНТАРИИ К ПОСТУЛАТАМ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ И КВАНТОВОЙ ОПТИКИ

 

В экспериментах по интерференции и дифракции световых лучей ярко проявляются волновые свойства электромагнитного и, в частности, оптического поля излучения, тогда как при поглощении и испускании излучения атомными частицами (изолированными или входящими в состав молекул, кластеров и конденсированных фаз вещества) свет ведет себя как совокупность элементарных частиц - фотонов. Более или менее удовлетворительное описание оптических полей даёт квантовая теория (квантовая электродинамика), которая объясняет оба эти противоречивые свойства.

В классической физике все физические объекты удаётся четко подразделить на волны и частицы (или на объекты, состоящие из совокупности таких образований). Однако для реальных физических явлений понятия волны и частицы являются приближенными, и нельзя провести строгой границы между ними. То, что представляет собой волну в классическом понимании, при определенных условиях может вести себя как частица или их совокупность (например, фононы для звука, фотоны для света и т.д.). И наоборот, то, что по классическим представлениям считается частицами, может образовывать чисто классические волны (например, электроны в куперовских парах в сверхпроводниках).

Из многочисленных экспериментов, сделанных главным образом в начале ХХ века, стало ясно, что и фотоны и атомные частицы проявляет себя одновременно в двух аспектах: волновом и корпускулярном. Причём нельзя, например, рассматривать свет ни как поток классических корпускул, ни как суперпозицию классических волн, не входя в противоречие с экспериментом. То же касалось и атомных частиц. Если придерживаться классической физики, то связное и непротиворечивое описание всей совокупности того или иного физического явления атомного масштаба невозможно. В зависимости от условий эксперимента для его истолкования приходится неизбежно прибегать к одному из двух несовместимых представлений: или потоку корпускул, или суперпозиции волн. При этом возникающий дуализм волна - частица следует интерпретировать на статистической основе, постулируя, что интенсивность соответствующей волны в некоторой точке пространства пропорциональна вероятности обнаружения в этой точке соответствующей корпускулы.

Из эксперимента также однозначно следовало квантование значений некоторых физических величин, например таких, как энергетические уровни атомов или квантование ориентации магнитных моментов электронов, ядер, атомов и молекул. Эти факты делали несостоятельной концепцию, согласно которой вещество состоит из корпускул, движение которых подчинено законам классической механики.

Современная квантовая механика позволяет преодолеть эти трудности, по крайней мере в нерелятивистском приближении для материальных частиц.

Обратимся к краткому рассмотрению основных положений современной квантовой теории в сравнении с классической (см. приложение А). Уже беглый просмотр их показывает, что они совсем не так ясны и понятны как постулаты классических теорий. Они потеряли наглядность. Для их понимания требуется освоить новый математический язык. Это не должно нас удивлять, ибо мы пытаемся проникнуть в области атомных масштабов, где большинство наших привычных представлений, выработанных на чувственном, повседневном опыте, вовсе не обязаны быть адекватными. Представьте на минуту, что мы были бы двумерными существами типа амёб и жили бы на поверхности шара. Мы не смогли бы наглядно представить шар, так как наш чувственный опыт был бы основан на круге. Шар нам казался бы "странным кругом".

В первом постулате, в отличие от кла