Оптические методы исследования квантовых точек

Оптические методы являются самыми мощными и универсальными методами исследования полупроводниковых квантовых точек. Это связано с тем, что они позволяют резонансно возбуждать и селективно исследовать те или иные состояния различных наноструктур. В ряде случаев только оптические методы применимы для исследования квантовых точек. Такая ситуация имеет место для нанокристаллов, выращенных в диэлектрических матрицах, а также помещенных в жидкости или полимеры. Линейные и нелинейные оптические методы открывают возможность изучения широкого круга параметров, эффектов и процессов в квантовых точках в стационарном и нестационарном режимах. С их помощью может быть получена информация об энергетической структуре элементарных возбуждений, например энергетические спектры электронной и колебательной подсистем, о взаимодействии элементарных возбуждений между собой и с внешними полями, о перенормировке энергетических спектров и возникновении коллективных возбуждений, а также о динамике элементарных возбуждений и релаксационных процессах. Кроме того, оптические методы позволяют осуществлять характеризацию и контроль качества квантовых точек, т.е. определять их химический состав и размеры, а также качество границ раздела и наличие дефектов.

Взаимодействие электромагнитного излучения с электронами и дырками главным образом определяется выражением:

 

                                                      (12)

 

где m - масса свободного электрона, A = eA ₀ - векторный потенциал световой волны с поляризацией e, p =− ih ∇ - оператор импульса заряженной частицы. Взаимодействие (12) приводит к межзонным и внутризонным переходам электронной подсистемы квантовой точки, в результате которых поглощаются или испускаются фотоны. Такими переходами обусловлено большинство оптических процессов, включая поглощение и рассеяние света, а также люминесценцию (рис. 23).

 

 

hщ - энергия поглощенных или излученных фотонов,

hщ ₁ и hщ ₂ - энергии падающих и рассеянных фотонов

Рисунок 23 - Схема межзонных электронных переходов в квантовой точке, иллюстрирующая процессы поглощения (a), люминесценции (b) и рассеяния света (c)

 

Для того чтобы выяснить, каким образом трехмерное пространственное ограничение модифицирует электронфотонное взаимодействие, рассмотрим матричный элемент (12). Для простоты будем использовать двухзонную модель полупроводника (зона проводимости с и валентная зона v) и предполагать, что в сферической квантовой точке, находящейся в режиме сильного конфайнмента, потенциальная яма для электронов и дырок имеет бесконечно высокие стенки. Необходимо различать два качественно различных типа оптических переходов. Первый из них, называемый внутризонным, имеет место, когда начальное и конечное электронные состояния принадлежат одной и той же зоне, например зоне проводимости. В этом случае матричный элемент взаимодействия (12) имеет вид:

      ,                 (13)

 

где символами н 1 и н 0 обозначены наборы из трех квантовых чисел n ₁, l ₁, m ₁ и n ₀, l ₀, m ₀, характеризующие конечное и начальное состояния соответственно. В дипольном приближении (13) упрощается:

 

,     (14)

 

где m_c - эффективная масса электрона в зоне проводимости.

Важной особенностью электрон-фотонного взаимодействия при внутризонных переходах является зависимость его матричных элементов от размера квантовой точки. Для режима сильного конфайнмента эта зависимость достаточно простая - матричный элемент пропорционален обратной величине характерного размера квантовой точки. Можно показать, что эта закономерность справедлива для квантовых точек любой формы[5].

Рассмотрим теперь в режиме сильного конфайнмента межзонные переходы, в результате которых образуется электрондырочная пара, т.е. электрон из валентной зоны переходит в зону проводимости. Матричный элемент взаимодействия (7), описывающий такой переход, может быть представлен следующим образом:

 

                       (15)

 

В дипольном приближении выражение (15) упрощается:

 

                  (16)