Выбор процесса химического разделения

 

8.20. Задача заключается в химическом выделении плутония с дневной производительностью, скажем, в несколько граммов из нескольких тысяч граммов урана, загрязненного большими количествами опасно радиоактивных продуктов деления, содержащих 20 различных элементов. Эта задача особенно трудна, так как требования, предъявляемые к плутонию в отношении чистоты, очень высоки.

8.21. Были испытаны четыре способа химического разделения: испарение, адсорбция, извлечение растворителем и осаждение. Несмотря на то, что по способам адсорбции и извлечения растворителем была проделана весьма большая работа и эти способы могли найти себе применение как в главном процессе, так и при регенерации отходов, завод в Хэнфорде был рассчитан на процесс осаждения.

8.22. (Параграфы 8.22-8.26 цитируют, или перефразируют, общий отчет Металлургической лаборатории, составленный весной 1946 г.) В химии радиоактивных веществ является обычным использование явлений совместного осаждения, т. е. осаждения малых концентраций одного элемента вместе с «носителем» осадком какого-либо другого элемента. Это явление и было применено к отделению плутония. Ранние работы по химии плутония, ограниченные по необходимости ничтожными количествами этого вещества, в широкой мере использовали реакции осаждения, из которых могли делаться выводы о растворимости соединений плутония. Поэтому естественно, что способ осаждения был наиболее разработан в то время, когда начинали проектировать завод. Можно было предполагать, что если бы удалось предпринять исследование процессов разделения частично эмпирическим путем, то было бы меньше риска в развертывании работ по процессу осаждения, чем, например, по процессу, включающему в себя лишь реакции в области твердых фаз. Кроме того, процессы осаждения могут быть разбиты на ряд повторных операций (циклов); в результате этого уменьшается число различных деталей оборудования, которые необходимо запроектировать, и возможно значительное изменение процесса без изменения оборудования. Таким образом, если бы проект основного завода был рассчитан на один метод, то окончательный выбор другого метода не привел бы ни к каким затруднениям.

8.23. Большая часть процессов осаждения, подвергшихся серьезному обсуждению, была основана на использовании чередования (IV) и (VI) состояний окисления плутония. Такие процессы включают в себя осаждение плутония (IV) с некоторой смесью в качестве его носителя, затем растворение осадка, окисление плутония до состояния (VI) и вторичное осаждение несущего соединения, в то время как плутоний (VI) остается в растворе. Продукты деления, для которых эти соединения не являются носителями, остаются в растворе, в то время как плутоний (IV) выпадает из него. Продукты деления, выносимые носителями, удаляются в то время, когда плутоний находится в состоянии (VI). Последовательные циклы окисления и восстановления применяются до тех пор, пока не будет достигнута требуемая степень очистки. (Процесс удаления продуктов деления назван «очисткой», и степень чистоты измеряется изменением радиоактивности материала).

 

КОМБИНИРОВАННЫЕ ПРОЦЕССЫ

 

8.24. Различные типы процесса можно сочетать или комбинировать друг с другом. При этом можно получить некоторые преимущества, так как один тип процесса может быть дополнением к другому. Например, процесс, который дает хорошую очистку, может с успехом комбинироваться с таким процессом, который, будучи неэффективным в отношении очистки, весьма эффективен в отношении отделения от урана.

8.25. К тому времени, как возникла необходимость в выборе основного процесса для проектировавшейся установки в Хэнфорде (июль 1943 г.), этот выбор по вышеуказанным мотивам был ограничен процессами осаждения и явно колебался между двумя вариантами. Однако, окончательно выбранный процесс в действительности представлял собой комбинацию обоих.

8.26. Успех процесса разделения в Хэнфорде превзошел все ожидания. Хорошая очистка и высокий выход, а также относительная легкость ведения процесса, в полной мере демонстрируют всю проницательность, проявленную при выборе его. Выбор базировался на знании химии плутония, приобретенном химиками, имевшими в своем распоряжении меньше одного миллиграмма плутония. Основная цель иметь пригодный на практике и эффективный процесс к моменту, когда хэнфордские котлы начнут вырабатывать плутоний, была достигнута, хотя дальнейшие усовершенствования могут сделать процесс устарелым.

 

ЛАБОРАТОРИЯ В АРГОННЕ

 

8.27. Аргоннская лаборатория была построена в начале 1943 г. в окрестностях Чикаго. Участок земли, первоначально предназначенный для опытного завода, позднее стал рассматриваться как слишком близкий к городу и был использован для реконструкции так называемого Вест-Стэндского котла, первоначально построенного на земельном участке Чикагского университета и бывшего заведомо безопасным. Под руководством Э. Ферми и его коллег Г. Л. Андерсона, В. Г. Цинна, Дж. Вейля и других этот котел служил прототипом аггрегата для изучения термической устойчивости, управления, приборов, экранирования, а также являлся источником получения нейтронов для испытания материалов и исследований в области нейтронной физики. Кроме того, он зарекомендовал себя в качестве тренировочной школы для обслуживающего персонала. Сравнительно недавно здесь же был построен и котел с тяжелой водой (см. ниже).

8.28. Первый котел в Аргонне (урано-графитовый) не нуждается в детальном описании. Материалы для него и строение решетки почти те же, как и в первоначальном Вест-Стэндском котле. Котел имеет форму куба, окружен экраном, а приборы управления и предохранительные устройства похожи на применявшиеся позднее в Клинтоне. Охлаждения котел не имеет и, как правило, работает на мощности всего лишь в несколько киловатт. Иногда, впрочем, он работал на большой мощности, но в течение весьма малых промежутков времени. Принимая во внимание, что этот котел является результатом перестройки первого, вообще когда-либо осуществленного, котла, можно только удивляться, что он непрерывно проработал больше двух лет без сколько-нибудь значительных неполадок.

8.29. Одним из наиболее ценных применений котла в Аргонне было измерение поперечных сечений поглощения нейтронов в большом числе различных элементов, которые могли найти применение при строительстве котла, или могли присутствовать в материалах котла, как примеси. Определения производились путем наблюдения тех изменений в положении управляющих стержней, которые необходимы для того, чтобы получить k_эфф=1,00, когда изучаемые вещества помещены в определенных точках котла. Полученные результаты обычно выражались через «коэффициент опасности» изучаемого элемента.

8.30. Отверстие в верхней части котла дает весьма однородный пучок тепловых нейтронов, который можно использовать для экспериментов с экспоненциальным котлом, прямых измерений поперечных сечений поглощения, исследований с помощью камеры Вильсона и т. д.

8.31. Интересное явление представляет собой образование потока «холодных» нейтронов. Если между верхней поверхностью котла и точкой наблюдения, находящейся в нескольких ярдах выше этой поверхности, расположить достаточное количество графита, то, как обнаружилось, распределение по энергиям нейтронов соответствует температуре гораздо более низкой, чем температура графита. Следует предположить, что кристаллический графит лучше пропускает наиболее медленные («холодные») нейтроны, квантово-механическая длина волны которых велика по сравнению с расстоянием между соседними плоскостями кристаллической решетки графита.

8.32. Сравнительно недавно в Аргоннской лаборатории был построен котел, где в качестве замедлителя применялась тяжелая вода. Пучок нейтронов очень высокой интенсивности, создаваемый этим котлом, оказался весьма подходящим для изучения «нейтронной оптики», например, для изучения отражения и преломления нейтронных пучков графитом.

8.33. Постоянной целью Аргоннской лаборатории было углубление понимания ядерных процессов в уране, нептунии и плутонии. Производились также повторные уточнения значений поперечных сечений U-238, U-235 и Pu−239 для деления под действием тепловых нейтронов, вероятности поглощения нейтронов без деления каждым из этих ядер и числа нейтронов, испускаемых на деление.

 

УСТАНОВКА В КЛИНТОНЕ

 

8.34. В главе VI мы упоминали о проекте «опытной» установки для производства плутония, которая должна была быть построена в Клинтоне (штат Тенесси). К январю 1943 г. проектирование этой установки сильно продвинулось вперед, и вскоре после этого началось строительство. Директором клинтонских лабораторий был назначен М. Д. Уитекер. Проект опытной установки был выработан совместно фирмой Дюпон и Металлургической лабораторией. Постройка была выполнена фирмой Дюпон. Установка эксплоатировалась Чикагским университетом, как часть Металлургического проекта.

8.35. Клинтонская установка должна была главным образом производить некоторое количество плутония и служить в качестве опытной установки по химическому разделению. Исследовательские работы в Клинтоне относились, главным образом, к химии и к биологическому действию излучений. Была предусмотрена большая лаборатория для химических анализов, для изыскания способов очистки, изучения продуктов деления, для разработки в полузаводских масштабах процессов выделения и очистки и т. д. Позднее была построена «горячая лаборатория», т. е. лаборатория высоко-радиоактивных веществ с управлением на расстоянии. Имелись также инструментальная мастерская и лаборатория, использовавшиеся весьма активно. Кроме того, были созданы условия для клинической и экспериментальной работы секции охраны здоровья. оказавшейся весьма деятельной. Имелась еще небольшая физическая лаборатория, где производились некоторые важные работы с применением нейтронов большей интенсивности, чем те, которые были в распоряжении Аргоннской лаборатории. Главными сооружениями, построенными на участке Клинтонской лаборатории, были котел и установка для химического разделения, вкратце описанные ниже.

 

КЛИНТОНСКИЙ КОТЕЛ

 

8.36. Для любого непрерывно действующего котла эффективный коэффициент размножения k должен равняться единице при любой мощности котла. Наилучшее значение k_∞, наблюдавшееся в урано-графитовой решетке, не может быть достигнуто в котле на практике, вследствие ухода нейтронов через поверхность, влияния системы охлаждения, цилиндрических каналов для урана и защитного покрытия урана и других второстепенных факторов. Исходя из воздушного охлаждения и максимальной допустимой температуры поверхности урана, размеры котла необходимо было выбрать так, чтобы он мог давать 1000 kW. Эффективное значение k должно падать с повышением температуры, однако, не настолько, чтобы влияние температуры было определяющим фактором. Хотя идеальной геометрической формой для котла был бы шар, но из практических соображений рекомендуется форма прямоугольного блока.

8.37. Клинтонский котел представляет собой графитовый куб, имеющий внутри горизонтальные каналы, заполненные ураном. Уран имеет форму металлических цилиндров, защищенных газонепроницаемыми алюминиевыми оболочками. Урановые цилиндрические стержни (или блоки) могут вдвигаться в каналы, причем в каналах оставлены зазоры для потока охлаждающего воздуха и для выталкивания урановых стержней через заднюю стену котла, когда они готовы к переработке. Помимо этих каналов в котле имеются еще другие сквозные отверстия для стержней управления, измерительных приборов и пр.

8.38. Клинтонский котел был значительно больше, чем первый котел в Чикаго (см. главу VI). Но более существенны, чем его увеличенные размеры, были система охлаждения, более массивные экранирующие щиты и приспособления для смены урановых стержней. Производительность клинтонской установки соответствовала мощности котла в 1000 kW.

8.39. Инструментальная часть и приборы управления в основных чертах тождественны с соответствующим оборудованием первого котла. Интенсивность нейтронов в котле измеряется ионизационной камерой с BF₃ и регулируется с помощью стержней из бористой стали, которые могут вдвигаться и выдвигаться из котла, благодаря чему изменяется та доля общего числа нейтронов, которая вызывает деление.

8.40. Несмотря на внушительное оснащение множеством инструментов и предохранительных приспособлений, наиболее поразительная черта этого котла простота в обращении с ним. Большую часть времени обслуживающему персоналу нечего делать, кроме записи показаний различных измерительных приборов.

 

РАЗДЕЛИТЕЛЬНАЯ УСТАНОВКА

 

8.41. Здесь, как и в Хэнфорде, для процессов, связанных с плутонием, применяется управление на расстоянии, позади толстых экранирующих щитов. Оборудование для операций разделения заключено в ряд смежных камер, окруженных массивными бетонными стенами. Эти камеры образуют непрерывную структуру (каньон), длиной около 100 футов, на две трети зарытую в землю. К каньону примыкают помещения для управления, лаборатории для анализа, а также лаборатория для дальнейшей очистки плутония, после того как он освобожден от примесей до состояния относительной безопасности.

8.42. Урановые стержни, применявшиеся в работе котла, переносятся под водой к первой из камер и затем растворяются. Дальнейшие операции производятся путем перекачивания растворов или шлама из одной камеры или центрифуги в другие.