Ядерно-фізичні методи аналізу

ГІРСЬКИХ ПОРІД

 

Ядерна геофізика – один з нових напрямів, завдяки якому у геології знайшли застосування досягнення ядерної геофізики та низки інших наук. На основі ядерної геофізики у геології почали розвиватись нові напрямки досліджень – ізотопна геологія, ядерні методи вивчення складу речовини гірських порід та мінералів, методи абсолютної геохронології та інші.

Основний об’єкт її досліджень – хімічні елементи, їх ядра та електронні оболонки, а теорія та методи досліджень базуються на досягненнях ядерної фізики, фізики атомного ядра, геохімії, електроніки та інших наук.

Методи ядерної геофізики використовуються для вивчення елементного складу різних геологічних об’єктів, а також різноманітних ядерних та електронних характеристик хімічних елементів; ряду фізичних та фізико-механічних характеристик геологічних об’єктів, вирішення на цій основі деяких інженерно-геологічних задач.

За останні роки методи ядерної фізики знаходять все більш широке застосування при вивченні космічних об’єктів – метеоритів, супутників планет, космічного простору. Це відкриває нові області їх практичного застосування, що вказує та підкреслює універсальний фундаментальний характер ядерно-фізичних досліджень.

Висока чутливість та можливість кількісно оцінити вміст цілого ряду хімічних елементів дозволяє виконувати дослідження безпосередньо на об’єктах, які знаходяться у природних умовах - у свердловинах, гірській масі, відслоненнях. Це має принципове значення для створення безвідходних технологій, нових високоефективних методів пошукових та розвідувальних робіт, які базуються на прямій індикації утворюючих руд, компонент або елементів-індикаторів, процесів утворюючих продукт.

Першу групу методів розглянуто у попередніх параграфах.

Другу групу методів вивчення складу речовин та деяких його фізико-механічних характеристик засновано на вивченні радіоактивності, яка виникає при дії на атоми та ядра хімічних елементів об’єктів дослідження зовнішнього випромінювання. Діапазон хімічних елементів, що визначаються, при цьому значно розширюється. Залежно від характеру взаємодії зовнішнього радіоактивного випромінювання з атомами речовини можна виділити сукупність методів, які вивчають взаємодію випромінювань з електронними оболонками атомів та методи, які вивчають взаємодію випромінювань з ядрами атомів.

До першої сукупності відносять методи, які базуються на вивченні когерентного та некогерентного розсіювання та поглинання гамма- та рентгенівського випромінювання електронами атомів. Перший тип взаємодій характерний для гамма-квантів з енергією, яка значно перевищує енергію зв’язку електронів у атомів та тих, що втрачають енергію шляхом розсіювання на вільних електронах (комптонівське розсіювання), що дозволяє використати даний тип взаємодії для оцінки густини опромінених об’єктів у досить широкому діапазоні енергій гамма-квантів.

На цій основі створені і широко використовуються у практиці ядернофізичних досліджень високочутливі методи визначення густини гірських порід та різних матеріалів у польовому, лабораторному та свердловинному варіантах з реєстрацією розсіяного гамма-випромінювання за допомогою як інтегральної, так і спектрометричної апаратури.

З енергією, яка менша 20-50 кеВ комптонівський тип розсіювання змінюється когерентним релеєвським та проходить без втрат енергії, поскільки здійснюється на зв’язаних електронах. Ймовірність цього типу розсіювання зростає зі збільшенням атомного номера опромінюванної речовини. При подальшому зменшенні енергії зовнішнього опромінення, а також при інших рівних умовах на зміну процесу розсіювання приходить процес поглинання гамма- та рентгенівських квантів, сполучених у атомів електронами. Його значення (фотоефект) зростає зі збільшенням атомного номера поглинаючої речовини та залежить від енергії випромінення. При поглинанні електронами електромагнітного випромінення вони збуджуються, що призводить до характеристичного рентгенівського випромінення (флюоресценції), енергія якого збільшується зі зростанням енергії їх зв’язку у атомі та максимальна на К та L орбітах.

Поскільки для кожного елементу енергія зв’язку - електронів індивідуалізована (квантована), створені і швидко розвиваються селективні методи визначення вмісту елементів у пробах та об’єктах шляхом їх рентгенівської або гамма-активації та вивчення спектрів флюоресценції. До них відноситься група рентгено-флюоресцентних або рентгено-радіометричних та рентгеноспектральних методів, які вивчають, головним чином, явища атомної резонансної флюоресценції. За їх допомогою вдається проаналізувати ряд хімічних елементів у різноманітних природних об’єктах як в умовах лабораторій, так і в процесі геофізичних досліджень свердловин.

Сукупність методів, які вивчають склад речовини на основі взаємодії зовнішнього випромінювання з ядрами хімічних елементів, за характером збуджуючого випромінювання можна поділити на підгрупу гамма-методів та підгрупу нейтронних методів.

Серед гамма-методів ядерної геофізики найбільшого практичного значення при геологічних дослідженнях отримали методи ядерного гамма-резонансу, гамма-нейтронний метод та гамма-активаційні методи вивчення складу речовини.

Метод ядерного гамма-резонансу, заснований на ефекті Мессбауера, відноситься до способів тонкого аналізу внутрішньої будови речовини, за допомогою якого вивчаються зміни електронної густини поблизу ядра, локальні елетричні та магнітні поля у середині кристалів, фазові перетворення та фазовий склад ряду мінералів, упорядкованості та не упорядкованості кристалів та інші. При геологічних дослідженнях метод отримав найбільше застосування при аналізі тих ізотопів, у яких ефект резонансного поглинання спостерігається при звичайних температурах - , декотрі рідкоземельні елементи – (диспрозій).

Великого пошукового значення набув гамма-нейтронний або фотонейтронний метод оцінки у гірських породах вмісту берилію. Висока вибірковість методу по відношенню до цього елементу дозволяє оцінити його вміст на рівні 0,001 %, що достатньо для впевненого виявлення його ореолів навколо рудопроявлення. Враховуючи інформативність берилу по відношенню цілого ряду родовищ, метод має значну перспективу в пошуковій геохімії. При цьому приймається до уваги асоціація берилу з в рідкометалевих рудопроявленнях; з - у пегматитах; з - у скарнах; з - у грейзенах.

Висока витривалість реакцій взаємодії гамма-випромінювання певного діапазону енергії (порогова – 1,67 МеВ) з ядрами берилу дозволяє проводити кількісну оцінку його вмісту безпосередньо на місці залягання породи, використовуючи пряму пропорційність між виміряним потоком нейтронів та вмістом у породі берилу: , де - коефіцієнт перерахування, який дорівнює числу імпульсів у 1хв від вмісту в 1 %.

Для підгрупи нейтронних методів, які вивчають нейтронні властивості ядер хімічних елементів, належить нейтрон-нейтронний метод (ННМ), нейтронний гамма-метод (НГМ), активаційний метод (АМ), а також імпульсні нейтронні методи, що набувають швидкого розвитку. Всі вони характеризують різні сторони процесів взаємодії нейтронів з ядрами атомів: процес уповільнення швидких нейтронів навколо точкового джерела, процес захоплення уповільнених нейтронів ядрами та виникнення вторинних гамма-квантів, а також різноманітних характеристик наведеної, при опроміненні ядер нейтронами, радіоактивності. У першому випадку вивчається поле уповільнених у даному середовищі за рахунок реакції пружного розсіювання швидких нейтронів (ННМ), у другому – вторинне гамма-поле, яке виникає при захваті ядрами речовини уповільнених нейтронів (НГМ), а в третьому – особливості зміни штучної радіоактивності, характеристики вторинних гамма – та нейтронного полів, які при цьому виникають (АМ). В імпульсних нейтронних методах вивчаються нестаціонарні нейтронні або гамма-поле, які виникають як результат дії на ядра швидких нейтронів від імпульсних нейтронних джерел. Залежно від мети досліджень при цьому можуть вивчатись або часові спектри випромінювань або потоки випромінювань в певному часовому «вікні». Тут, як і при вивченні стаціонарних полів випромінювань в ННМ та НГМ, досліджуються поля або процес уповільнення швидких нейтронів (імпульсний нейтрон-нейтронний метод (ІННМ)) або потоки вторинного гамма-випромінювання, які виникають при захваті уповільнених нейтронів ядрами речовини (імпульсний нейтронний гамма-метод (ІНГМ)). При вивченні полів нейтронів, уповільнених у речовині (ННМ, ІННМ), вирішуються задачі, пов’язані з розподілом у породах ядер-уповільнювачів швидких нейтронів, перш за все водню та деяких елементів з великими перетинами захвату нейтронів – бору, хлору, марганцю, заліза, калію, ртуті, рідкоземельних. Аномальні властивості ядер водню до уповільнення нейтронів дозволяє оцінити породи на вміст водню та, у зв’язку з цим – їх вологості та коефіцієнти пористості, а елементів з великим перерізом захвату уповільнених нейтронів – до селективної оцінки їх вмісту.

У випадку дослідження потоків вторинного гамма-випромінювання, яке виникає при захваті уповільнених нейтронів ядрами речовини (НГМ, ІНГМ), остання задача може розв’язуватись досить впевнено. При цьому коло елементів, що визначаються, може бути розширене за рахунок фтору, вуглецю, титану, алюмінію, кальцію, цезію та інших. Це досягається шляхом використання гамма-випромінювання, підбору еталонів та методик випромінювань.

Найбільші можливості та перспективи для аналізу складу природних об’єктів надає активаційний аналіз, як найбільш чутливий та багатокомпонентний аналіз ядерної геофізики.

Висока чутливість аналізу визначає його перспективність при геохімічному вивченні геологічних тіл, оцінці їх геохімічної та металогенетичної спеціалізації, пошуках різних корисних копалин.

Ще однією обставиною є можливість широкого оперування умовами та характером активації об’єктів, способами та методикою вимірювань. Це дозволяє використовувати активаційний аналіз у різних умовах експерименту: лабораторних умовах, при каротажі свердловин, на відслоненнях гірських порід у польових умовах. При створені польового АМ перспективно використання малогабаритних достатньо потужних джерел нейтронів, перш за все , а також нових типів напівпровідникових спектрометричних датчиків, які не потребують громіздкої системи охолодження.

За останнє десятиріччя методи ядерної геофізики знаходять найбільш широке застосування на стадії пошуків та оцінки родовищ рудних копалин.

Розглянемо більш детально проблему активаційного аналізу мінеральної сировини.

Активаційним аналізом називається спосіб визначення вмісту в речовині окремих елементів за штучною радіоактивністю, що наведена нейтронами. Аналіз зводиться до опромінення породи потоком нейтронів з наступним вимірюванням штучної радіоактивності у часі. Величина такої радіоактивності визначається виразом

 

; (6.1)

 

де - кількість розпадів за одиницю часу;

- число атомів активаційного ізотопу, що знаходиться в об’ємі опроміненої породи;

- число атомів цього ізотопу в одиницях об’єму породи;

- потік нейтронів;

- перетин активації активаційного ізотопу;

- стала розпаду утвореного радіоактивного ізотопу;

- час, за який відбувалось опромінення породи нейтронами;

- час, що пройшов з моменту закінчення опромінення породи нейтронами до моменту вимірювання наведеної радіоактивності.

 

На рисунку 6.1 наведено графік активації речовини в одиницях активності насичення () від часу опромінення в одиницях піврозпаду активованого ізотопу .

 

 

Рисунок 6.1 – Графік активації речовини від часу опромінення () в одиницях піврозпаду активованого ізотопу ()

 

З формули (6.1) видно, що штучна радіоактивність порід пропорційна концентрації активаційних елементів, залежить від і , тривалості опромінення породи нейтронами і часу вимірювання .

Концентрація шуканого елементу в досліджуваній породі оцінюється активністю насичення штучної радіоактивності, яка досягається на момент закінчення () безмежно довгого опромінення ()

 

. (6.2)

 

Як видно з графіка (рис. 6.1), насичення активації досягає через час опромінення, рівний .

На практиці лабораторного активаційного аналізу для виключення впливу параметрів вимірювальної установки дослідження виконують способом порівняння. Одночасно з досліджуваним взірцем породи опромінюють нейтронами еталон (взірець породи з відомим вмістом пошукового елементу). Концентрацію пошукового елементу в породі розраховують за формулою

 

, (6.3)

 

де і - активність насичення досліджуваного зразка та еталону;

і - маса взірця породи та еталону відповідно;

і - швидкість підрахунку, що зареєстрована від проби та еталону при досягненні активності насичення.

 

У випадку активаційного аналізу на вміст елементів, коли утворюються під дією нейтронів довгоживучі радіоактивні ізотопи, а час опромінення недостатній для досягнення активності насичення, необхідно використовувати більш загальну формулу

 

, (6.4)

 

де та - швидкості рахунку від проби і еталону після завершення опромінення;

і - час опромінення проби та еталону відповідно.

Як правило, і беруть однаковими і формула (6.4) приймає більш простий вигляд

 

. (6.5)

На практиці числове значення та визначається на кривих спаду штучної радіоактивності в часі.

У випадку, коли штучна радіоактивність зумовлена присутністю в породі одного елементу, спад активності в часі відбувається за законом

 

, (6.6)

 

де та - інтенсивності випромінювання, що зареєстровані в момент закінчення опромінення () і через час після опромінення.

 

У напівлогарифмічній системі координат цей закон графічно зображується у вигляді прямої, тангенс кута нахилу якої чисельно дорівнює сталій розпаду , точка перетину її з віссю ординат – логарифму величини , а час , протягом якого зміниться у два рази - період піврозпаду радіоактивного ізотопу

 

. (6.7)

 

Таким чином, побудувавши за результатами вимірювань криву наведеної активності , з якої легко визначити та . Останнє пропорційно активності насичення , а це значить концентрації пошукового елементу в породі.

При активації породи декількома ізотопами, тобто при наявності в породі двох або більше елементів з підвищеним перетином активації , розпад штучної радіоактивності в часі відбувається за більш складним законом

, (6.8)

 

де - штучна радіоактивність в момент закінчення опромінення, що викликана присутністю в породі -го елементу, - стала розпаду цього елементу.

 

 

Рисунок 6.2 – Графік гамма-активності, зумовленої присутністю двох штучних радіоактивних ізотопів

å - сумарна активність; 1 – короткоживучий ізотоп;

2 – довгоживучий ізотоп.

 

У системі координат залежність (6.8) криволінійна. Ідентифікація радіоактивних ізотопів і відповідних елементів, що обумовлюють наведену активність, і визначення активності насичення кожного з цих ізотопів, в цьому випадку ускладнюється. В загальному вигляді задача вирішується тільки за результатами окремих вимірювань в часі штучної бета і гамма-активності і енергетичного спектра гамма-випромінювання.

Але, якщо наведена гамма-активність зумовлена присутністю в них невеликого числа (двох-трьох) штучно-радіоактивних елементів з різко відмінними сталими розпаду , вона може бути вирішена за результатами інтегральних вимірювань гамма- і бета-активностей в часі. В цьому випадку крива залежності може бути графічно розкладена (диференційована) на прямі, які описують закон зміни радіоактивності в часі, що зумовлена кожним присутнім радіоактивним елементом в породі (рис. 6.2).

Можливість вказаної диференціації інтегральною кривою зумовлена тим, що через достатньо довгий проміжок часу після закінчення опромінення породи нейтронами, короткоживучі штучно-радіоактивні елементи розпадуться, і зареєстрована радіоактивність визначається тільки наявністю в них одного радіоактивного елементу з великим періодом піврозпаду.

Якщо провести дотичну до правої частини кривої , то можна встановити закон зміни в часі штучної радіоактивності, що зумовлена найбільш довгоживучим штучним радіоактивним елементом (рис. 6.2 - крива 2). Дальше, якщо відняти від інтегральної кривої інтенсивність, що визначена вказаною кривою, то отримаємо закон зміни радіоактивності в часі, що зумовлена радіоактивними елементами з меншим періодом піврозпаду (рис. 6.2 – крива 1). Якщо штучна радіоактивність породи зумовлена присутністю в ній тільки двох радіоактивних елементів, то в результаті віднімання і нанесення значень різниці на той же напівлогарифмічний бланк отримаємо пряму, яка характеризує закон зміни радіоактивності в часі, що зумовлена другим (короткоживучим) елементом.

Якщо в породі три і більше радіоактивних елементів, то після віднімання наведеної радіоактивності найбільш довгого живучого радіоактивного елемента знову отримаємо криву. Дотична до правої частини кривої характеризує закон зміни радіоактивності в часі, що зумовлена довгоживучим з тих що залишились, елементом.

Впевнена ідентифікація наведеної радіоактивності окремих елементів при активаційному аналізі може бути здійснена за рахунок присутності в породі не більше трьох елементів, навіть у випадку великої різниці їх періодів піврозпаду.

 

 

Завдання для самостійної та індивідуальної роботи

1 За даними таблиці 6.1 на напівлогарифмічному бланку в масштабі побудувати залежність .

2 Одержану криву графічно розділити на прямолінійні відрізки та оцінити значення періодів піврозпаду елементів, що зумовили наведену активність породи.

3 Користуючись даними, що наведені в таблиці 6.2, визначити ізотопи елементів, що зумовили штучну радіоактивність породи.

4 Знайти значення штучної радіоактивності , що зумовлена присутністю кожного з радіоактивних елементів.

5 За допомогою даних, що наведені в таблиці 6.3, оцінити в породі вміст елементів, що зумовили її штучну радіоактивність.

6 Висновок.

 

 

Таблиця 6.1 - Результати вимірювання штучної гамма-активності в часі (в результаті віднімання природної гамма-активності порід та фонового гамма-випромінювання)

 

 

Варіант 1	Варіант 2	Варіант 3	Варіант 4	Варіант 5	Варіант 6
, хв		, год		, год		, хв		, год		, хв
		0,5		0,5				0,5
		1,0		1,0				1,0
		1,5		1,5				1,5
		2,0		2,0				2,0
		2,65		3,0				3,0
		3,0		4,0				4,0
		5,0		5,0				5,0
		6,0		6,0				6,0
		7,0		7,0				--	--
		8,0		8,0				--	--
		9,0		9,0				--	--
		10,0		10,0				--	--

Таблиця 6.2 – Ядерні реакції та радіоактивні ізотопи, що утворюються в гірських породах під дією нейтронів

Вихід-ний ізотоп	Тип реакції	Утворе-ний ізотоп	Перетин актива-ції ,барн	Період півроз-паду	Розпов-сюдже-ність, %	Середній вміст в породах, мкг/г
			--	7,5 с	99,759
			0,009	12 с
			0,036	40 с	8,9
			0,03	9,5 хв	11,1
			0,21	2,3 хв
			--	14,87 год
			0,11	2,6 год	3,1
			0,011	14 діб	4,2
			0,61	37 хв	24,5
			0,169	87 діб	76,5	--
			0,53	1,8 год	99,6	0,04
			0,14	5,8 хв	5,35
			4,5	3,8 хв	99,7
			13,3	2,6 год
			1,6	2,6 год
			1,3	2,8 год
			1,0	6,6 хв
				4,4 хв		0,001
			5,5	25 хв		0,3
			0,5	1,4 год	70,4
			0,0006	3,3 год	52,4
			7,5	22 хв
			3,0	24 хв	99,3

Таблиця 6.3 – Результати еталонування вимірювальної апаратури, що використовується для активаційного аналізу на вміст в рудах і в гірських породах окремих елементів ()

Пошуковий елемент	Концентрація елемента в еталонному зразку породи, , г/г	Початкова гамма-активність від еталону, імп/хвилину
	10^-3
	10^-5
	10^-4
	10^-3
	10^-2
	10^-2
	10^-5
	10^-6
	10^-5
	10^-6
	10^-3
	10^-5
	10^-5
	10^-5
	10^-6
	10^-6
	10^-3
	10^-4
	10^-5
	10^-6